大气甲烷卫星传感器和遥感算法研究综述 
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Global climate governance and greenhouse gas emission reduction are of great urgency. The volume fraction of atmospheric methane (CH4) has been rising continuously since the industrial revolution and is now averaging about 1895.7×10-9 globally. In addition, since the global warming potential of CH4 is about 27-30 times higher than that of carbon dioxide (CO2), the monitoring of atmospheric CH4 becomes the focus and hotspot of carbon emission reduction.
Satellite remote sensing features fast detection speed, wide coverage, and rich information. It can conduct continuous and stable observations of atmospheric CH4 with high temporal and spatial resolution and high precision on a global scale and can provide verification and support for the "bottom-up" emission inventory.
Relying on the rapid development of satellite detection technology and the urgency to reduce greenhouse gas emissions, a large number of satellites with CH4 detection capabilities have emerged in the past two decades. The detection technology has become more mature with increasingly higher detection accuracy. Additionally, corresponding algorithms of various satellite sensors have also made a huge leap forward. Rapid advances in both sensors and algorithms enable us to better monitor the temporal and spatial variability of atmospheric CH4 and its impact on climate change.
With the purpose to promote the further development of CH4 satellite remote sensing and retrieval research and realize the dual carbon target, it is necessary to summarize and discuss the existing research progress and future development trends, which can provide scientific and technological support for China's low-carbon sustainable development.
Firstly, the development of atmospheric CH4 satellites and sensors is reviewed and introduced. Early sensors mainly rely on the thermal infrared band of about 8 μm for CH4 detection, and typical representatives include IMG, AIRS, and IASI (Table 1). Subsequently, a series of passive short-wave infrared sensors represented by SCIAMACHY, TANSO-FTS, and TROPOMI are developed. They rely on CH4 characteristic bands near 1.6 μm and 2.3 μm for detection and are more sensitive to changes in near-surface CH4 concentration. Among them, the high-resolution imaging spectral sensors and platforms represented by GHGSat, AHSI, and MethaneSAT also take advantage of their high spectral resolution and high spatial resolution to monitor the CH4 point source emissions. There is no doubt that new energy is injected into the development of CH4 satellite remote sensing (Table 2). In recent years, active detection represented by the methane remote sensing lidar mission (MERLIN) has also developed rapidly, effectively making up for the shortcomings of passive remote sensing detection with improved detection efficiency.
Subsequently, the principles, application conditions, and retrieval accuracy of different sensor algorithms are summarized. From the early DOAS algorithm, proxy algorithm, and PPDF algorithm, to the most commonly employed full-physical algorithm with the highest precision at this stage, the physical algorithms have been continuously improved with enhanced efficiency and accuracy. The full-physical algorithms represented by NIES-FP, UoL-FP, RemoTeC, RemoTAP, IAPCAS, and FOCAL have an accuracy of 6×10-9. At the same time, with the rapid development of computer technology and artificial intelligence, various new algorithms, such as neural network algorithms, are also emerging, which can almost complete the real-time retrieval of CH4. These methods have also brought breakthroughs to CH4 retrieval.
In the future, CH4 detection satellite sensors will continue to develop toward the goal of high temporal and spatial resolution, high precision, high accuracy, and continuous observation. Many high-performance satellites such as MethaneSAT, Sentinel-5, and CO2M are under planning (Fig. 5). Furthermore, the construction of the satellite network should be stepped up to meet the demands of CH4 global high-precision detection. Correspondingly, new requirements are put forward for the accuracy, coverage, and calculation speed of CH4 observation data and retrieval products. For the most accurate full-physical algorithm at present, the adoption of more accurate forward radiative transfer models and prior information, collaborative retrieval and correction of clouds and aerosols, and multi-satellite joint retrieval and verification are all important means for algorithm improvement.
With the accelerated global climate governance and reduced greenhouse gas emissions, more and more countries have formulated and implemented a series of CH4 emission reduction measures, and China has also proposed the dual carbon target, which is steadily advancing. However, the issues of climate governance and carbon emissions are very complex, and to some extent have even become the focus of competition among countries. In this context, the development of China's atmospheric CH4 satellite remote sensing cannot be slackened and should be highly valued and vigorously developed to seize opportunities. China has deployed the launch of the next-generation carbon satellite task, which will implement the main passive observation, and significantly broaden the range of detection time and space. Finally, the spatial and temporal resolution is improved to promote an effective amount of data and realize the full range of high-precision detection, thus providing a solid foundation and strong support for realizing a dual carbon target.
1 引 言
近年来，气候变化受到国内外的广泛关注，它产生了一系列环境和社会问题，对人类的生产生活和社会发展造成了严重影响，是全人类共同面临的重大挑战。由温室效应导致的全球变暖正是其主要驱动力［1-4］。甲烷（CH4）是一种重要且强效的温室气体，自工业革命以来，大气中CH4含量一直在持续上升。CH4含量在21世纪初期相对稳定，但从2007年开始又缓慢增长，2014年以来更是不断加速［5-7］。2021年，大气中的CH4体积分数已达到1895.7×10-9，比工业革命前的水平高出了约162%［8］。尽管大气中CH4体积分数比二氧化碳（CO2）低两个数量级［8］，但CH4在100年内的全球变暖潜能值（GWP）是CO2的27~30倍［9］。目前，不断上升的体积分数和强烈辐射强迫作用使得CH4成为仅次于CO2的第二大温室气体，在世界各主要经济体国家中均受到高度重视。
CH4在全球大气中的分布并不平均。从整体来看，北半球的CH4含量明显高于南半球，这是因为多数CH4源区分布在北半球，尤其是美国、中国、印度和东南亚等国家或地区，人为排放较为突出。此外，热带湿地也是重要的CH4排放源［10］。全球大部分CH4排放来自人为活动，包括水稻种植、畜牧生产、生物质燃烧、化石燃料工业生产、废物处理及垃圾填埋等［11］。重要的天然CH4来源则包括湿地排放、内陆水系统排放、地质渗流、野生动物反刍、白蚁、融化的永久冻土以及海洋来源等［12-14］。虽然大气CH4来源众多，但是其最主要的汇是在对流层中被羟基自由基（OH）氧化，约占总汇的90%，其他汇则包括平流层中的光化学反应，即被氯原子（Cl）和激发的原子氧O（1D）氧化，另外还有土壤氧化以及海洋边界层的光化学反应等［13，15-16］。
面对气候治理的迫切需求，CH4减排刻不容缓。2021年8月，政府间气候变化专门委员会（IPCC）第六次评估报告首次强调了CH4减排的重要性与必要性［2］。同年11月，在第二十六届联合国气候变化框架公约缔约方会议（COP26）期间，近百个国家签署了全球甲烷减排承诺（Global Methane Pledge），旨在到2030年削减CH4的排放量至2020年的70%。同时，中美两国在此期间还发布了《中美关于在21世纪20年代强化气候行动的格拉斯哥联合宣言》，旨在加强在CH4减排各方面的合作。该宣言明确提到CH4排放对于全球变暖的显著影响，认为加大加快CH4减排行动是21世纪20年代的必要事项。由此，我国高度重视CH4减排工作，不仅将其列入“十四五”发展规划，还将其视为2060年碳中和目标的关键内容。
大气CH4探测主要有3种方式，即地基、机载和卫星探测。地基探测起步最早，现在已经形成以总碳柱观测网络（TCCON）［17］和大气成分变化探测网络（NDACC）［18］为代表的观测体系。机载方面，也发展了一系列探测器，如机载激光红外吸收光谱仪（ALIAS）［19］和第二代ALIAS（ALIAS-Ⅱ）［20］、机载可见光/红外成像光谱仪（AVIRIS-Classic）［21］和下一代AVIRIS（AVIRIS-NG）［22］、用于大气痕量物质探测的无人机系统色谱仪（UCATS）［23］等。虽然地基和机载观测精度高，但是空间覆盖范围有限，只能应用于局地观测。卫星观测不受诸多自然条件的限制，能够在全球范围内进行持续稳定的高精度观测，并通过“自上而下”的方法对“自下而上”的排放清单提供验证与支撑［24-26］。
鉴于卫星观测的诸多优势，卫星遥感逐渐成为大气CH4探测的主流方式。美国、欧盟国家、日本、加拿大和中国相继发射了多颗具有CH4探测能力的卫星，并且探测技术越来越成熟、探测精度越来越高。与此同时，各种类型卫星传感器相应算法的发展也如火如荼。传感器技术及相应算法的飞速进步均将使人们更好地监测大气CH4的时空变化及其对气候变化的影响。基于CH4卫星遥感的高速发展，本研究对CH4卫星遥感及反演进行介绍。首先，对各类典型的CH4探测卫星与传感器进行梳理；然后，对其典型的反演算法进行说明，并对CH4卫星遥感和反演研究的发展趋势提出几点思考，旨在为CH4卫星反演研究工作的后续发展提供一些参考。
2 遥感机理和甲烷卫星传感器
利用卫星遥感技术对大气CH4进行探测的方法可分为被动遥感和主动遥感。被动遥感主要依赖于1.65
图 1. 卫星探测大气CH4的不同模式比较［27］
Fig. 1. Comparison of satellite observations of atmospheric methane in different ways[27]
图 2. CH4卫星传感器的空间分辨率和光谱分辨率
Fig. 2. Spatial resolution and spectral resolution of methane satellite sensors
2.1 热红外卫星和传感器
大气CH4在8 μm左右的多个波段会吸收大气上行辐射，并在较低温度下重新发射。因此CH4浓度的变化会造成大气温度的变化，通过温度探测可反演CH4浓度。早期传感器主要基于这一原理进行设计，使其具备CH4探测能力。
表 1. 国内外典型的热红外卫星和传感器性能
Table 1. Performance of typical thermal infrared satellites and sensors at home and abroad
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1996年8月，由日本资源观测系统组织（JAROS）开发的高级地球观测卫星（ADEOS）成功发射升空，其上搭载了一个温室气体干涉仪（IMG）。IMG是一个天底观测的傅里叶变换红外光谱仪（FTIR），可以探测出CO2、CH4、N2O等温室气体的水平分布与垂直廓线。IMG有3个波段，覆盖了3.3~14.7 μm的光谱范围，其中波段1（3.3~4.3 μm）和波段3（5.0~14.7 μm）均可用于CH4探测［28］。不过，由于波段1的灵敏度有限，通常依靠波段3中7.8 μm附近的通道进行探测［29］，光谱分辨率高达0.15
在大气CH4遥感探测方面，欧美国家同样走在国际前列。早在20世纪80年代，美国国家航空航天局（NASA）就发起了地球观测系统（EOS）计划。该计划旨在通过一系列极地轨道和低倾角卫星，对陆地表面、生物圈、大气和海洋等进行长期全球观测。依托EOS计划，美国的Aqua卫星和Aura卫星分别于2002年5月和2004年7月发射升空。Aqua卫星上搭载了一个光栅式高光谱红外光谱仪——大气红外探测仪（AIRS）。AIRS和同卫星上搭载的先进微波探测器AMSU-A代表了当时最先进的大气探测系统，旨在完成天气预测与气候变化研究［31］。AIRS有2378个探测通道，分成3个波段，覆盖了3.74~15.4 μm的范围［32］。其中大气CH4探测窗口在7.6 μm附近，光谱分辨率
2003年8月，大气化学实验傅里叶变换红外光谱仪（ACE-FTS）搭载在SCISAT-1卫星上发射升空，目的是测量大气微量气体的垂直分布。ACE-FTS的光谱分辨率高达0.02
随后，法国国家太空研究中心（CNES）和欧洲气象卫星应用组织（EUMETSAT）共同研发了红外大气探测干涉仪（IASI）。IASI是一台高光谱红外探测仪，搭载在欧洲航天局（ESA）的卫星MetOp-A/B/C上，于2006年10月发射。IASI的主要目标是通过测量大气温度、水汽、云和痕量气体来支持区域和全球尺度的数值天气预报。该仪器是基于迈克耳孙干涉仪并耦合集成成像系统的傅里叶变换光谱仪，可以提供3.6~15.5 μm波段的精细光谱采样，共有8461个通道，光谱分辨率为0.5
利用热红外卫星和传感器，早期的CH4探测得以顺利发展。但是，热红外仪器观测对流层下部时灵敏度很低，而CH4的源和汇主要存在于地表附近，这使得它们在检测区域CH4排放方面的作用有限［27］，而短波红外传感器则能在很大程度上弥补这一短板。
2.2 短波红外卫星和传感器
在短波红外区域，CH4分子存在许多泛频带和组合频带，尤其是在1.66
表 2. 国内外典型的短波红外卫星和传感器
Table 2. Typical short-wave infrared satellites and sensors at home and abroad
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搭载在ESA的大型环境监测卫星ENVISAT上的扫描成像吸收光谱大气制图仪（SCIAMACHY），是全球首个采用短波红外吸收带作为探测波段的星载探测器，于2002年3月发射升空。SCIAMACHY具有天底、掩星、临边等观测模式，能够有效测量地球大气的化学成分。它是一个覆盖了紫外到短波红外的辐射探测器，一共有8个通道，波长范围为0.24~2.38 μm［44］。通道6中的1.63~1.67 μm波段和通道8中的2.26~2.38 μm波段均可以进行CH4探测，光谱分辨率分别为1.48 nm和0.26 nm［45-46］。但是，通道8进行CH4反演时会受到探测器冰层的影响，故一般使用通道6［47］。Frankenberg等［48］使用迭代最大后验差分吸收光谱算法对CH4浓度进行了反演，发现标准偏差为1.5%。由于SCIAMACHY传感器性能的衰退，CH4反演精度自2005年底后不断下降［49］。但是它仍然为后续温室气体传感器的研制奠定了良好的基础，使其朝着高光谱分辨率的方向发展。
随后，日本开启了温室气体观测卫星（GOSAT）系列任务。第一代GOSAT卫星于2009年1月发射到太阳同步轨道，搭载了热红外和近红外碳观测仪（TANSO），旨在对温室气体实现全球监测。TANSO由傅里叶变换光谱仪（FTS）和云与气溶胶成像仪（CAI）构成。前者用于温室气体探测，后者用于同步收集云和气溶胶信息，进行协同反演。TANSO-FTS共包含4个波段，分别为0.758~0.775 μm、1.56~1.72 μm、1.92~2.08 μm和5.56~14.3 μm，一般在1.6 μm附近对CH4进行探测与反演，光谱分辨率为0.2
随着温室气体探测需求的日益增长，加上探测技术愈发成熟，大气CH4探测卫星迎来了更加快速的发展。Sentinel-5P是ESA于2017年10月13日发射的一颗全球大气污染气体监测卫星，其上搭载了一台技术先进、空间分辨率高的大气监测光谱仪，即对流层监测仪（TROPOMI）。该仪器的成像幅宽达2600 km，分辨率为7 km×5.5 km，可以做到每日全球覆盖，极大地提高了卫星的时空覆盖能力。TROPOMI是一种推扫式光谱仪，在三大光谱测量区域开展探测，这三大区域分别是270~495 nm的紫外-可见光光谱区域（UV-VIS）、675~775 nm的近红外光谱区域（NIR）和2305~2385 nm的短波红外光谱区域（SWIR）。TROPOMI使用2.3 μm附近的光谱信息进行CH4反演，光谱分辨率为0.25 nm，反演精度可达0.8%［55-57］。迄今为止，TROPOMI依然是世界上技术最先进、空间分辨率最高的大气监测光谱仪之一，其CH4反演产品也得到了广泛应用。
与此同时，我国也在CH4探测方面发展迅速。2018年5月发射升空的GF-5卫星是我国高分重大科技专项中搭载载荷最多、光谱分辨率最高的卫星，也是世界首颗实现对大气和陆地进行综合观测的全谱段高光谱卫星。其上搭载的温室气体监测仪（GMI）采用空间外差光谱技术分光，具有波段任意选择和超光谱分辨特性，是国际上首台基于该体制的星载温室气体遥感设备。该仪器针对O2、CO2、CH4等设置了4个波段，覆盖了0.759~0.769 µm、1.568~2.058 µm的光谱范围，其中CH4的探测通道为1.642~1.658 µm，光谱分辨率为0.27
此外，还有多颗CH4探测卫星正在规划中。GOSAT系列的新一代卫星GOSAT-GW正是其中的重要代表。GOSAT-GW将于2024年发射，在GOSAT和GOSAT-2 任务之后继续长期观测温室气体并提供其全球分布数据。GOSAT-GW将携带第三代热红外和近红外碳观测仪TANSO-3。与前两代碳观测仪不同，TANSO-3是一台光栅成像光谱仪，空间覆盖能力更强，有效弥补了前两代不能进行空间连续探测的缺陷。TANSO-3预计设置3个波段，分别在0.45 μm、0.7 μm、1.6 μm附近，光谱分辨率小于0.2 nm，目标探测精度优于10×10-9［54］。
作为欧盟哥白尼计划的一部分，Sentinel系列任务的哨兵五号（Sentinel-5）任务的主要目标是在全球范围内对关键微量气体和气溶胶进行探测，主要数据产品有O3、NO2、SO2、HCHO、CO、CH4和气溶胶的光学厚度（AOD）。该任务设计搭载了一台紫外线/可见/近红外/短波红外光谱仪（UVNS），这是一种推扫式光谱仪，计划搭载在MetOp-SG A卫星上发射。UVNS一共设置了7个波段，覆盖了270~2385 nm的光谱范围，能对CH4及多种痕量气体进行观测［64-65］。UVNS 利用1.67 µm和2.3 µm两个短波红外波段进行CH4探测，光谱分辨率为0.25 nm，其扫描幅宽、时空分辨率与TROPOMI 基本一致［55］。欧盟哥白尼碳监测任务（CO2M）是欧洲哥白尼哨兵的扩展任务，其主要目标是对人为排放的CO2进行探测，同时也能对CH4、NO2进行探测。CO2M计划于2025年发射2颗哨兵7号卫星，能提供高空间分辨率（
地球静止轨道碳循环观测站（GeoCarb）的任务是NASA对OCO-2和OCO-3的继承，原计划于2024年发射第一颗静止轨道卫星，开展CO2、CH4等温室气体的高频次观测。GeoCarb传感器是一台四通道狭缝扫描光谱仪，可获取7.57~7.69 μm、1.60~1.62 μm、2.04~2.08 μm和2.30~2.35 μm波段吸收光谱的有效信息，其中2.3 μm波段是CH4的探测窗口，光谱分辨率为0.2 nm［68］。当信噪比大于150时，CH4的测量不确定度上限为5×10-9［69］。GeoCarb 位于美洲上空35800 km处，可对50°S~50°N的广大区域进行扫描，能对美洲主要城市、工业区、农业区、森林等进行观测，将填补近地轨道卫星时空上的数据空白［69］。然而，遗憾的是，出于技术、成本、新数据源可用性等考量，NASA已于2022年11月30日宣布取消该任务，并将寻求新的替代方案。
与此同时，我国也在加紧碳监测卫星的建设。第二代近红外高光谱温室气体监测仪GAS-2将搭载在FY-3H卫星上发射。与GAS相比，GAS-2的空间分辨率提升至3 km，2.3 μm探测通道的光谱分辨率提升至0.1 nm，CH4的探测效率与精度将得以显著提高。此外，第二代碳卫星（TanSat-2）预计在第一代碳卫星（TanSat）的基础上增加2.305~2.385 μm的短波红外通道，用于CH4和CO的探测。同时，TanSat-2的幅宽预计从20 km提升至超过100 km，有效提高了时空覆盖度和全球探测能力［25，70］。
除上述全球或大范围观测卫星之外，点源探测也成为现阶段的研究热点。近年来，基于高光谱成像的点源探测卫星和传感器呈现井喷式发展。多个国家，甚至商业公司均开展了CH4点源排放监测研究。GHGSat系列卫星星座是加拿大GHGSat公司为开展高空间分辨率全球温室气体探测工作而搭建的卫星，主要针对点源的检测与量化。GHGSat星座目前由6颗卫星组成，分别是2016年6月发射的GHGSat-D（Claire）、2020年9月发射的GHGSat-C1（Iris）、2021年1月发射的GHGSat-C2（Hugo）以及于2022年发射的GHGSat-C3（Luca）、C4（Penny）和C5（Diako）。每颗卫星都配备了广角法布里-珀罗（WAF-P）成像光谱仪，能覆盖1630~1675 nm的短波红外波段，并据此进行CH4探测。GHGSat系列卫星的空间分辨率高达25 m、
我国GF-5卫星上搭载的可见光短波红外高光谱相机（AHSI）也是点源探测的典型代表。它是第一个利用凸光栅分光光度法和改进的三同心镜（Offner）配置的星载高光谱传感器，共有330个波段，覆盖了0.4~2.5 µm的光谱范围，VNIR和SWIR的光谱分辨率分别为5 nm和10 nm。AHSI的幅宽为60 km，空间分辨率高达30 m。利用2.11~2.45 µm的光谱通道，可以对点源CH4浓度进行探测，精度可达63×10-9［73］。
PRISMA（PRecursore IperSpettrale della Missione Applicativa）是意大利航天局（ASI）于2008 年开发的中分辨率高光谱成像任务，是已终止的地球观测高光谱卫星（HypSEO）任务的后续任务。2019年3月22日，与该任务同名的PRISMA卫星发射升空，携带了一个高光谱相机（HYC）。该仪器覆盖了400~2505 nm的光谱范围，光谱分辨率优于10 nm，空间分辨率高达30 m，能提供可见光、近红外和短波红外波段的高光谱观测［74-75］。与高分五号上的AHSI类似，HYC利用2110~2450 nm的窗口，可对CH4浓度进行探测，精度为149×10-9［73］。
环境测绘和分析计划（EnMAP）是一项德国开发的卫星任务，旨在获取地球大气层和地表的高光谱图像数据。该任务于2022年4月1日发射了同名卫星，并搭载了一台高光谱成像仪（HSI）。该仪器是一台推扫式成像仪，能对430~2450 nm的光谱范围进行观测。EnMAP在VNIR和SWIR通道中设置了228个光谱波段，光谱分辨率分别为6.5 nm和10 nm。空间分辨率为30 m，最大幅宽为30 km［76］。其中，2200~2400 nm可作为CH4的探测窗口，探测精度高达3%~7%［77］。
基于NASA开展的地表矿物粉尘源调查（EMIT）任务，同名载荷EMIT于2022年7月14日由SpaceX第25次商业补给服务任务（CRS-25）发射，并被安装在国际空间站上。EMIT是一台高光谱成像光谱仪，覆盖了380~2500 nm 的光谱范围，光谱采样间隔为7.4 nm，空间分辨率为60 m［78］。由于具备2200~2400 nm这一CH4特征通道，EMIT也可用于全球CH4点源探测［77］。
MethaneSAT任务由美国与新西兰共同开发，部署了一颗对地观测卫星MethaneSAT，预计于2023年发射，其主要目标是对占全球石油和天然气产量 80% 以上的地区的CH4排放进行系统监测。MethaneSAT卫星具有约200 km的幅宽和100 m
Carbon Mapper是美国Planet公司开发的能在全球范围内实现精确定位、量化和跟踪CO2和CH4排放点源的高光谱卫星星座。首批卫星有两个，计划于2023年发射。其地面分辨率高达30 m、光谱分辨率为5 nm，能够实现400~2500 nm范围内的高信噪比探测，可提供高精度的CO2、CH4点源数据［80-82］。由于具有高光谱分辨率和高空间分辨率的特性，星载高分辨率成像光谱仪在CH4点源高精度探测领域具有良好的应用前景［83］。
2.3 主动探测卫星和传感器
被动遥感探测是当前CH4卫星遥感的主流，但其依赖自然光源，且易受大气环境状态的干扰，因此探测时间和精度也受到限制。激光雷达探测卫星主动发射光源，不受日照时间限制，能削弱云和气溶胶的干扰，可以有效弥补被动遥感探测的缺陷，进行全天候高精度探测，提升探测效率。
CH4遥感激光雷达（MERLIN）任务是由德国航空航天中心（DLR）和法国国家太空研究中心（CNES）联合开发的一项小卫星气候任务，主要目标是在全球范围内以高精度和高准确度对CH4进行探测，以获取其时空分布。MERLIN任务采用一个积分路径差分吸收（IPDA）激光雷达探测器，计划于2024年发射。IPDA技术依赖于差分吸收激光雷达（DIAL）测量，
图 3. 双频集成路径差分吸收激光雷达测量示意图［86］
Fig. 3. Schematic of a two-frequency integrated path differential absorption lidar measurement[86]
3 CH4遥感算法
针对快速发展的CH4探测卫星传感器，相应的算法也在不断发展与优化。大气CH4反演的本质是利用卫星观测的相应波段的吸收光谱，去除其他因素的干扰，得到CH4廓线或柱总量的有效信息。CH4反演方法主要包括经验算法、物理算法和神经网络算法。由于回归模型稳定性不佳，因此经验算法的反演精度不高，应用也受到限制。物理算法是现阶段主流的CH4反演方法，主要包括差分吸收光谱（DOAS）算法、Proxy反演算法、光子路径长度概率密度函数（PPDF）算法和全物理（FP）算法等。它通过对大气辐射传输过程的模拟来求解CH4浓度，具有较高的精度。神经网络算法是伴随着计算机技术与人工智能的发展而出现的，目前也取得了不错的成果，但仍有待完善。
3.1 DOAS算法
DOAS算法的本质是通过拟合低阶多项式方法将由大气气体消光引起的波长快速变化部分和由瑞利散射与气溶胶米散射消光作用造成的波长缓慢变化部分进行分离，从而计算气体的浓度［87］。
在DOAS算法的基础上，Buchwitz等［88-89］开发了一种针对SCIAMACHY的近红外优化DOAS算法，称为加权函数修正差分吸收光谱（WFM-DOAS）法。该算法在进行差分吸收光谱的拟合时用气体柱总量加权函数代替吸收截面，可以对CH4、CO、CO2、H2O、N2O等气体的柱浓度进行反演。WFM-DOAS算法在对观测光谱进行精确标定的情况下，对波长
式中：
式中：
Frankenberg等［90］也针对SCIAMACHY开发了一种改进的迭代最大后验概率DOAS算法，即IMAP-DOAS算法。该算法根据比尔定律直接迭代吸收气体的垂直柱浓度，直到模拟的光学厚度与测量值相符。IMAP-DOAS算法恰当地考虑了由吸收线压力展宽导致的压力测量敏感性，因此避免了经典算法中出现的反演垂直柱浓度偏差。
此类差分吸收光谱法的思想均是通过低阶多项式的拟合去除散射作用，但这并不完全符合大气辐射传输过程，因此会造成一定的误差。与此同时，虽然该算法对光谱分辨率的要求不高，但对光谱定标精度和气象因素的测量精度要求较高，并且受云影响较大。
3.2 Proxy算法
Proxy算法的原理是选取一种含量稳定、准确度高的大气成分作为参照物，对该成分和CH4在共同吸收带上进行浓度反演。由于大多数大气散射和仪器效应基本相似，因此可以使用该成分作为参考来衡量散射引起的光路改变，对CH4浓度进行修正［91-92］。
一般而言，该成分通常选择为CO2，这是因为CO2和CH4在1.6 µm处均具有吸收特征。利用此方法反演得到的大气CH4的柱平均干空气摩尔分数
式中：
英国莱斯特大学提出的针对GOSAT卫星的UoL-Proxy算法正是Proxy反演方法的典型代表［94］，通过此方法反演的GOSAT数据产品也在不断迭代更新，V9.0版本的单次测量精度为13.72×10-9［95］。
3.3 PPDF算法
PPDF算法是一种简化的估计方法。大气辐射传输中，薄卷云与气溶胶散射会造成光辐射传输路径的延长或缩短，从而导致光子光程发生变化。PPDF是光子路径长度概率密度分布方程，主要通过校正光子光程来减少大气CH4反演中薄卷云与气溶胶所造成的反演误差。
PPDF算法将整层大气分为两层：下层大气包含云和气溶胶，太阳光会多次散射，导致光程加长；上层大气不含气溶胶，太阳光经云顶反射后光程缩短。整层大气的有效透过率模型可表示为
式中：
PPDF 参数化和等价定理的应用排除了反演过程中由光散射导致的耗时较长的辐射传输计算［96-97］。此外，PPDF算法在路径长度修正方面累积了多种因素，如地表地形、气溶胶和云特征等的净效应，能够减少大气校正所需的参数数量，提高效率。
利用PPDF算法可对GOSAT数据进行
3.4 全物理算法
全物理反演算法是现阶段使用最多的一种大气成分反演方法，由正向辐射传输模式和反演过程的迭代更新构成。卫星遥感的正演过程描述了大气参量到观测值之间的物理过程，利用辐射传输物理过程模拟出传感器的辐射亮度。该过程可以表示为
式中：向量
式中：
式中：
NIES-FP由日本NIES开发，是GOSAT的标准算法。该算法包括三步：首先，采用多种云检测方法选取无云观测场景；其次，基于无云场景利用最优估计方法反演CO2和CH4柱浓度；最后，进行质量检测。在NIES-FP v01.xx算法中，为了减少偏振的影响，NIES-FP用两个正交偏振的测量光谱生成一个总强度谱，并采用双k分布的快速标量辐射传输模型进行前向模拟，以降低计算成本。为了避免可能的误差，在反演过程中去掉了受太阳夫琅禾费谱线干扰的光谱通道［100］。NIES-FP v01.xx算法有几个主要的误差来源，随后开发的NIES-FP v02.xx算法针对这些误差项进行改进：其一，将v01.xx使用的Kurucz太阳辐照度数据库替换为Toon太阳辐照度数据库；其二，对v01.xx计算气溶胶光学参数时使用的SPEINTAS模式进行优化，并采用更准确的气溶胶廓线对气溶胶进行修正；其三，对通道一的模拟电路进行更为准确的校正。因此，v02.xx算法反演CH4浓度的偏差和标准差由v01.xx算法的-20.4×10-9和18.9×10-9分别提升至-5.9×10-9和12.6×10-9［101］。
UoL-FP是英国莱斯特大学开发的一种全物理算法。该算法采用LIDORT辐射传输模型，通过添加特征矩阵的方法来求解辐射传输方程，并且引入一个快速二阶散射矢量辐射传输模型来修正偏振效应。尽管该算法是针对OCO和OCO-2的CO2反演而开发的，但它也适用于其他传感器的数据，可进行算法测试和验证［102］。随后，莱斯特大学又使用该算法对GOSAT卫星数据进行CH4反演，并生成相应的CH4_GOS_OCFP产品。经TCCON验证，该产品的陆地反演平均偏差和标准差分别为-0.31×10-9和13.94×10-9［103］。
RemoTeC算法由荷兰空间研究所（SRON）和德国卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）联合开发［104-106］。最初是针对OCO和GOSAT的CO2反演，随后经过改进成为TROPOMI的CH4反演的标准算法。RemoTeC算法使用了2305~2385 nm和757~774 nm（氧A波段）两个波段。正演模型采用线性化辐射传输模型LINTRAN，充分考虑了多次散射。相关大气痕量气体的吸收截面和气溶胶光学性质根据查找表计算而来。反演过程则使用Phillips-Tikhonov正则化方法和Gauss-Newton迭代方案。RemoTeC算法是计算速度最快的CH4反演算法之一，经验证，它在校正气溶胶和卷云的影响方面表现良好。针对晴空和有云场景，在约80%的情况下
RemoTAP算法是SRON针对CO2M任务开发的，可以根据其上搭载的多角度多波段偏振仪（MAP）和CO2成像仪（CO2I）的测量数据进行痕量气体和气溶胶协同反演。RemoTAP算法起源于基于MAP测量的SRON气溶胶反演算法（SRON-MAP算法），并结合RemoTeC算法进行了扩展。RemoTAP结合了二者的优势，可以灵活地实现多种目的，包括痕量气体和气溶胶的单独反演与协同反演。该算法使用LINTRAN v2.0作为正演模型，使用代表大气成分（痕量气体、气溶胶、云和卷云）、表面反射和观测几何真实组合的场景进行综合模拟和反演。针对
FOCAL算法是Reuter等［109-110］针对OCO-2开发的快速大气痕量气体反演算法，用于CO2反演，后来逐渐应用到其他卫星传感器的多种气体反演上。FOCAL近似描述了由大气中单个散射层的散射引起的光路变化。此外，还考虑了地表的朗伯散射，并且使用了S和P两个偏振方向的光谱信息［111］。针对GOSAT生产的FOCAL v3.0 X
针对我国碳卫星TanSat，中国科学院大气物理研究所开发了IAPCAS这一标准算法。该算法引入了矢量线性化离散纵坐标辐射传输模型（VLIDORT）来模拟大气中的辐射传输过程。吸收系数采用LBLRTM辐射传输模型计算，其中包含瑞利散射。CO2廓线、水汽廓线、温度廓线、地表反照率和波数位移等状态参数可同时反演。将TanSat算法运用到GOSAT上进行CO2反演，TCCON验证结果表明，大部分结果的误差在1%之内。在中纬度地区，TanSat算法的反演结果与GOSAT和ACOS V2.9产品的统计结果相似，而在中高纬度地区，TanSat算法的误差则略大［113］。
尽管不同算法在正演模式构建方面差异较大，但它们的理论基础基本一致，反演结果精度也相当。由于能够较为精确地模拟大气辐射传输过程，全物理算法成为现阶段精度最高的算法。
3.5 神经网络算法
在基于最优化估计的全物理算法中，针对每一个测量点反演的计算量很大：一方面，需要对高分辨率光谱的辐射量进行计算；另一方面，需要多次计算模式的Jacobian矩阵，耗时长，对算力的要求很高。神经网络能在很大程度上改善这一问题，它是一种高效的数学工具，可用来对复杂的非线性关系进行模拟与计算，对卫星数据进行实时处理。
Turquety等［114］开发了一种基于神经网络的快速算法，针对IASI传感器，几乎能够完成CH4浓度的实时反演。
输出量可以表示为
式中：
通过神经网络，可以构造精确快速的前向模式和精确性好的反演算法，从而实现卫星大气参数的快速反演与实时应用，因此此类方法也得到了一些应用，其精度也能控制在2%以内［114］。不过，神经网络算法对光谱分辨率的要求相对较高，且需要大量统计数据进行模型训练，并对未知的情况缺少处理能力。现阶段，神经网络算法相对不如物理方法成熟和可靠［114-115］。
4 CH4卫星遥感发展趋势
近二十年来，全球对大气CH4卫星遥感探测的热度不断升温，也发射了一系列CH4探测卫星，探测手段越来越丰富，传感器的性能也在不断优化［116］。从低轨到高轨、从被动到主动、从单一到协同，空间分辨率与时间分辨率越来越高，探测通道也越来越丰富。这些均为大气CH4卫星遥感的全球化、精细化探测奠定了良好的基础。未来，CH4探测卫星传感器将继续朝着高时空分辨率、高精度、高准确性和连续观测一体化的目标迈进。同时，由于单颗卫星仍难以满足CH4全球高精度探测的需求，因此有必要加快开展卫星组网建设工作。采用多星组网进行观测，能够实现更高的重访率、灵敏度、精确度，提供快速的全球覆盖服务，进一步提升大气CH4卫星遥感探测能力。
图 5. 未来几年国际上规划的典型CH4探测任务或卫星
Fig. 5. CH4 missions or satellites planned internationally in the coming years
随着CH4卫星遥感平台与传感器的快速发展，其对应的算法也在不断发展与优化。目前针对CH4反演的主流算法大多是基于最优化估计的物理算法，并在此基础上有针对性地进行各类改进与优化，从而在算法的精确度、稳定性以及运行时间等方面均得到明显提升。以NIES-FP、UoL-FP、RemoTeC、RemoTAP、IAPCAS、FOCAL为代表的全物理算法，其精度已达6×10-9。与此同时，各类新型算法如神经网络算法等也不断涌现，这些方法给CH4反演带来了新的突破。但是，为了满足全球碳盘点的需求，对CH4观测数据和反演产品的精度、覆盖率和计算速度等提出了新的要求。就算是目前最为精确的全物理算法，依然有很大的完善空间，如采用更为准确的正演辐射传输模型和先验信息、对气溶胶进行协同反演与校正、采用更为可靠的云识别方法等。同时，面对多星组网的发展趋势，实现多星联合反演与验证也极为重要。
随着全球气候治理与温室气体减排进程的加速，越来越多的国家制定并施行了一系列CH4减排举措。我国在2020年9月明确提出了“双碳”目标，即2030年完成“碳达峰”与2060年完成“碳中和”。为达到此目标，我国制定了多个政策与规划，也多次强调了CH4减排的重要性，相关工作也在有条不紊地推进之中。但是，气候治理与碳排放问题非常复杂，甚至在某种程度上上升为各国博弈的焦点［117］。在此背景下，我国大气CH4卫星遥感的发展更是丝毫不能松懈，应高度重视、大力发展、抢占先机［118］。我国已部署启动“下一代碳卫星”任务，将实现主被动融合观测，大幅拓宽探测时空范围，提高时空分辨率，增加有效数据量，实现高精度的全方位探测，从而为我国“双碳”目标的实现提供坚实基础与坚强助力［24-26］。
5 结 论
CH4作为第二大温室气体，对地气系统的辐射平衡起着重要作用。准确探测大气CH4的浓度，对全球气候治理与碳排放控制均具有重要意义。在众多探测方法中，卫星遥感因其低成本、高效率的特点成为主流方式之一，其具有高时空分辨率、高精度的大气CH4浓度监测特性，为CH4减排提供了坚实的科学依据。
从早期以IMG、AIRS为代表的热红外传感器，到对近地CH4浓度变化更为敏感的短波红外传感器，如SCIAMACHY、TANSO-FTS、TROPOMI、Sentinel-5等，再到以MERLIN为代表的主动型探测载荷，CH4探测传感器的性能越来越好，探测精度逐步提升。随着传感器的迅猛发展，CH4反演算法也不断改进。从经验算法到高精度物理方法，再到快速运行的神经网络算法；从原始的基本方法，到针对特定传感器进行改进与优化的算法，CH4反演算法在各方面均有了巨大飞跃。由于平台传感器和反演算法的高速发展，大气CH4探测精度也迅速提高，以TROPOMI、MethaneSAT为代表的平台或载荷已基本达到GCOS制定的10×10-9的CH4探测精度要求，未来仍有望进一步提升。
近年来，我国在大气CH4卫星遥感方面的发展与应用也十分迅速，成功发射了以GF-5、FY-3D为代表的多颗观测卫星，并开发了相应算法，为CH4监测和减排提供了强有力的支撑。同时，这些成果为实现我国的“双碳”目标提供了科技支持，也为中国的低碳可持续发展奠定了坚实的基础。但仍然亟需加快推进CH4卫星遥感和反演研究，以便更好地为我国的低碳经济和环境保护事业作出贡献。
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