Wunderlich viene notato mentre cantava nella panetteria dove lavorava: inizia così la sua carriera. Si mantiene al conservatorio cantando e suonando, per debuttare nel 1954 con Il flauto magico di Mozart. Registra gustose interpretazioni di Wagner e Verdi, tra gli altri, ma con la sua voce trionfa anche nei lieder: famosissimo il suo ciclo di Schumann L'amore del poeta.