Im Rahmen des BMBF Verbundprojekts ThermAc3, Teilprojekt D, 02NUK039D wurden sowohl experimentelle als auch theoretische Studien zur Temperaturabhängigkeit der Löslichkeit von Zr-Doppelhydroxidverbindungen (Zr-LDH) und ${}^{226}$Ra-Sulfaten durchgeführt. Bei den Zr-LDH wurde festgestellt, dass die Temperaturabhängigkeit der Löslichkeit mit der Van‘t Hoff Gleichung beschrieben werden kann, mit Δ${}_r$H° = -412 ± 14 kJ/mol und Δ${}_r$S° = 4,00 ± 0,06 J/mol/K. Unabhängige experimentelle und theoretische Ansätze ergaben eine identische freie Bildungsenthalpie von ΔG°${}_f$ = -1046 kJ/mol für das Modellsystem der Zr-LDH, Mg${}_{0,72}$Al${}_{0,22}$Zr${}_{0,025}$(OH)${}_2$Cl${}_{0,20}$$\cdot <!--\; ???\; -->$ mH${}_2$O. Die Ergebnisse zeigen, dass die Kombination von Löslichkeitsdaten und Minimierung der Gibbs‘schen Energie zu ähnlichen Ergebnissen führt wie die Kalorimetrie und dass daher dieser Ansatz eine gute Alternative zur Bestimmung von ΔG°${}_f$ von LDH darstellt. Ein kombinierter Ansatz theoretischer atomistischer Methoden, thermodynamischer Modellierungen und Experimente wurde dazu verwendet, die Wissenslücken zur Temperaturabhängigkeit des Mischkristallsystems (Ba,Sr,Ra)SO${}_4$ + H${}_2$O zu füllen. In einem ersten Schritt wurde auf Basis theoretischer Methoden und verfügbarer experimenteller Ergebnisse ein konsistenter Datensatz entwickelt, in dem auch Eigenschaften wie z.B. die Wärmekapazität von RaSO${}_4$ sinnvoll dargestellt werden. Dabei stellte sich u.a. heraus, das die van‘t Hoff Schätzmethode für die Beschreibung der Temperaturabhängigkeit der RaSO${}_4$-Löslichkeit geeignet ist, unter der Voraussetzung, dass isocoulombische Reaktionen verwendet werden. Ein wichtiges Ergebnis der neu konstruierten Löslichkeitskurven für das ternäre System ist ein postuliertes Minimum im Bereich von < 10 Mol% SrSO${}_4$. Daher wurde das ternäre Mischkristallsystem sowohl im Ba-reichen, als auch im Sr-reichen Bereich detailliert in Langzeitexperimenten untersucht. Die Rekristallisation von Mischkristallen ist in beiden Fällen komplex und verläuft über Ra-reiche, metastabile Zwischenphasen. Die mikroskopische Untersuchung (REM, TEM, EDX) ausgewählter Proben deutet darauf hin, dass strukturelle Beziehungen zwischen ursprünglichem BaSO${}_4$ und neugebildeten metastabilen Phasen existieren. Auf dem Ba-reichen und Sr-reichen Ende wurden innerhalb des experimentellen Zeitrahmens die vorhergesagten Ra- Löslichkeiten und damit die Ra-Gehalte der Feststoffe vielfach erreicht. Allerdings dauert die Einstellung des Sr-Gehalts bzw. Ba-Gehalts der Mischkristalle länger und wird oft nicht vollständig erreicht. Der Verlauf der Konzentrationen näherte sich aber in einem Großteil der Experimente an die Vohersage an. Damit bestätigen die Rekristallisationsexperimente in Summe das hier neu entwickelte thermodynamische Modell für die Temperaturabhängigkeit des Systems (Ba,Sr,Ra)SO${}_4$ + H${}_2$O. Die Förderung junger Nachwuchswissenschaftler stellte einen zusätzlichen Schwerpunkt dieses Projekts dar und so konnten ein Post-Doktorand und eine Post-Doktorandin am IEK-6 gefördert werden. Ihre Ausbildung im Bereich der nuklearen Sicherheits- und Entsorgungsforschung stellt einen wichtigen Beitrag zum Kompetenzerhalt in Deutschland dar.